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石墨烯/ LaAlO3/SrTiO3异质结构中的室温量子传输特征

  1.3微波辐射法


  超声分散法是利用超声的空化作用,以高能高震荡降低石墨烯的表面能,从而达到改善分散效果的目的。吴乐华等以纯净石墨粉为原料,无水乙醇为溶剂,采用湿法球磨配合超声、离心等方式得到石墨烯分散液,通过扫描电镜、透射电镜和拉曼光谱分析均证明石墨烯为几个片层分散。机械法虽然对石墨烯的分散具有良好的效果,但其撞击摩擦的过程中涉及较为复杂的物理化学过程,对石墨烯的结构形貌产生一定的影响,且分散过程中机械作用难以控制,极大的限制了该方法的应用。这些器件表现出量子传输特征,例如在宽温度范围内的反常量子霍尔效应和WAL行为。我们将重点聚焦于电绝缘的LaAlO3/SrTiO3界面的石墨烯传输。我们通过磁导测量作为载流子密度和温度的函数来研究WAL。


  2.1非共价键改性法


  化学改性法分散石墨烯,一般通过化学反应在石墨烯表面接枝特殊的官能团对石墨烯进行改性,最终达到使其稳定分散的目的。


  2.1.1π-π键堆积作用


  非共价键改性法主要利用改性剂与石墨烯之间存在相互作用,能够在不破坏石墨烯结构的情况下对其改性,使得改性后的石墨烯性能不受影响,几种常见的相互作用包括π-π键堆积作用、离子键相互作用、氢键作用和静电作用等。但是,在超声分散过程中,由于局部高能可能破坏石墨烯的表面结构,对石墨烯的性能产生一定的影响。


  他们认为这种趋势是由于官能团的电负性差异而造成的,其中磺酰基电负性最强,有利于增加π-π键的强度。


  1.2超声分散法


  机械分散法利用剪切或撞击等方式改善石墨烯的分散效果。


  π-π堆积作用是一种分子间非共价键的相互作用,通常发生在两种同时具有芳香环结构的物质之间。


  美国匹兹堡大学JeremyLevy课题组---石墨烯/LaAlO3/SrTiO3异质结构中的室温量子传输特征


  。韩晓东等采用聚苯乙烯磺酸钠(PSS)对氧化还原石墨烯进行改性,成功得到PSS改性的氧化还原石墨烯,其在水溶液中长达数周没有产生聚集和沉淀,提高了石墨烯的亲水性,并认为这是由于PSS上苯环在石墨烯片层间产生较大的空间位阻,最终实现稳定分散。Janowska等采用氨水作为溶剂,利用微波辐射处理在氨水中的膨胀石墨以制备石墨烯分散液,透射电镜观测结果表明制得的石墨烯主要为单、双和少层(少于十层)石墨烯,并且能够在氨水中稳定分散,研究证实微波辐射产生的高温能够使氨水部分气化,产生的气压对克服石墨烯片层间的范德华力具有显著的作用。因此,如何改善石墨烯的分散效果一直受到国内外科研工作者的广泛关注。值得注意的是,迁移率仅仅依赖于温度(高达300K),这意味着衬底光学模式的弱耦合以及抑制电子-声子散射贡献。目前,非共价键和共价键改性是两种最常用的石墨烯化学改性方法。


  微波辐射法采用微波加热的方式产生高能高热用以克服石墨烯片层间的范德华力。然而,目前制备石墨烯的方法如氧化石墨烯还原法、外延生长法、化学气相沉积法等往往不能得到单层的石墨烯。π-π相互作用的准确机理目前存在争议,但对于石墨烯的分散是由于石墨烯与改性剂分子之间较大的空间位阻和较强的静电相互作用组合的结果。Green等对芘类衍生物在水体系中对石墨烯的分散效果影响进行了系统和详细研究,发现带有电性的芘衍生物表现最为良好,且根据所含官能团的差异有如下趋势:磺酰基>羧酸>胺。石墨烯主要由六元苯环结构组成,最常见的与之产生π-π键堆积作用的为多芳族烃(PAH)。1-芘磺酸的钠盐改性可以使石墨烯具有最佳的分散效果,能够达到0.33mg·ml-1,并能够同时改善石墨烯的热稳定性。通常,把石墨烯分散到含有改性剂的水溶液或者有机溶剂里,石墨烯的表面被改性剂分子包埋,通过静电力或者分子间的作用力克服石墨烯片层间的范德华力,进而实现石墨烯分散的稳定性。


  由于其较大的比表面积,再加上片层与片层之间容易产生相互作用,进而极易出现团聚现象,因此石墨烯应用于增强复合材料性能时,其在基体中的分散问题一直面临着极大的挑战,且严重影响和制约其作为复合材料填料的应用潜力。


  2004年,英国物理学教授安德烈·K·盖姆等在碳材料领域取得划时代性的进展,首次通过微机械剥离法制备并观测了单片层石墨烯。


  2化学改性法


  综上所述,物理分散法可以有效的分散石墨烯,但由于强烈的外力作用对石墨烯的表面结构、形态和性能会产生一定的影响。且当停止外力作用时,石墨烯容易在分子间作用力下重新团聚,对与其它材料的复合极为不利。氧化物异质结构的独特相互作用与在化学气相沉积(CVD)-生长的石墨烯中通过WAL到RT的直接观察赝点手性相关。然而,由于石墨烯片层间较强的范德华力,使其反应活性较低,因此对其化学改性具有较大的难度。UmarKhan等将石墨在N-甲基-吡咯烷酮(NMP)中采用低功率超声处理,随着超声时间的延长,石墨烯分散液的浓度随之升高,当超声时间超过462h后,石墨烯分散液浓度能够达到1.2mg·ml?1,这是由于超声所产生的溶剂与石墨烯之间的能量大于剥离石墨烯片层所需要的能量,进而实现了石墨烯的分散。石墨烯由于稳定的碳碳单键使其具有良好的物理和化学性能。


  1.1机械分散法


  石墨烯的物理分散法主要是利用研磨、球磨、超声、微波辐射等方法打破片层与片层之间的范德华力,进而实现其良好分散,具体包括机械分散法、超声分散法和微波辐射法等。


  在本文,我们报道高复杂性氧化物异质结构LaAlO3/SrTiO3上的高迁移率石墨烯场效应器件的制备和磁传输特性。


  1物理分散法


  石墨烯应用于聚合物基复合材料时,一般采用溶液共混的方法复合,因此需要首先制备出稳定均一的石墨烯分散液,其次与聚合物复合制备出性能优良的复合材料。目前,解决石墨烯分散的方法主要分为物理分散法和化学改性法,而实际应用中往往两种方法配合使用才能达到较为良好的效果。